Mécanisme de dissociation d’excitons polaroniques ultrarapides dans les pérovskites 2D

Mécanisme de dissociation d'excitons polaroniques ultrarapides dans les pérovskites 2D
Mécanisme de dissociation ultrarapide des excitons dans les pérovskites 2D

Les excitons dans les pérovskites bidimensionnelles se dissocient rapidement en porteurs libres bénéfiques pour les applications photovoltaïques, tout comme les abeilles retenant les électrons et les trous se rencontrent et se séparent dans les fleurs. Crédit : DICP

Un groupe de recherche dirigé par le professeur JIN Shengye de l’Institut de physique chimique de Dalian (DICP) de l’Académie chinoise des sciences a révélé un mécanisme de dissociation des excitons polaroniques ultrarapide et à haut rendement dans les pérovskites bidimensionnelles (2D).

Cette étude a été publiée dans Journal de l’American Chemical Society le 3 novembre 2021.

Les pérovskites 2D sont une classe de matériaux de puits quantiques (QW) naturellement formés. L’énergie de liaison des excitons dans la pérovskite 2D est beaucoup plus grande (jusqu’à des centaines de meV) que celle de leurs homologues 3D en raison d’un fort confinement quantique et diélectrique.

Par conséquent, il est communément admis que les porteurs de charge photogénérés dans les pérovskites 2D existent principalement sous la forme d’excitons, qui sont difficiles à dissocier en porteurs libres à température ambiante.

Dans cette étude, en utilisant la spectroscopie de conversion ascendante de photoluminescence femtoseconde (PL-UC) et d’absorption transitoire (TA), les chercheurs ont pour la première fois observé directement et dynamiquement l’exciton ultrarapide ( 80 %) dissociation dans les pérovskites 2D (n 2). Cela a confirmé que les porteurs libres étaient les espèces porteuses dominantes dans les pérovskites 2D à température ambiante, ce qui est en contradiction avec la pensée précédente.

De plus, ils ont proposé un mécanisme de dissociation des excitons induit par les polarons, où les excitons-polarons étaient facilement formés par un fort couplage exciton-phonon comme dans les pérovskites 3D, et l’effet de filtrage polaronique a conduit à une réduction importante de l’énergie de liaison pour une dissociation efficace des excitons.

Les chercheurs ont démontré que la dissociation des excitons en porteurs libres était un facteur majeur limitant le rendement quantique de photoluminescence des pérovskites 2D en introduisant une perte de porteur non radiative supplémentaire.

« Ce travail révèle une propriété commune de dissociation des excitons dans cette classe de matériaux 2D et fournit une ligne directrice pour la conception et l’utilisation rationnelle des pérovskites 2D dans les applications optiques et optoélectroniques », a déclaré le professeur JIN.

Référence : « Ultrafast and High-Yield Polaronic Exciton Dissociation in Two-Dimensional Perovskites » par Qi Sun, Chunyi Zhao, Zixi Yin, Shiping Wang, Jing Leng, Wenming Tian et Shengye Jin, 3 novembre 2021, Journal de l’American Chemical Society.
DOI : 10.1021/jacs.1c08900

Cette étude a été soutenue par le ministère des Sciences et de la Technologie de Chine, la Fondation nationale des sciences naturelles de Chine et la Youth Innovation Promotion Association of CAS.

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