Deux faisceaux lumineux provenant de lampes de poche ne sont pas influencés l’un par l’autre lorsqu’ils se croisent. Il en va autrement pour des impulsions laser très intenses qui se rencontrent dans un “matériau non linéaire” approprié. Dans ce cas, les faisceaux peuvent être déviés et de nouveaux faisceaux de couleur différente peuvent être créés dans un processus appelé mélange d’ondes. L’observation de ces phénomènes de mélange d’ondes permet aux chercheurs de tirer des conclusions sur les transitions électroniques au sein du matériau non linéaire, qui sont autrement invisibles. Les chercheurs du MBI et de DESY ont maintenant observé comment un faisceau de rayons X interagit avec un faisceau laser, ouvrant ainsi la voie à des études sélectives des processus ultrarapides à l’avenir. Crédit : Anne Riemann, Forschungsverbund Berlin e.V.
Contrairement aux épées laser fictives, les vrais faisceaux laser n’interagissent pas entre eux lorsqu’ils se croisent – à moins que les faisceaux ne se rencontrent dans un matériau approprié qui permet une interaction lumière-matière non linéaire. Dans ce cas, le mélange d’ondes peut donner lieu à des faisceaux de couleurs et de directions différentes.
Les processus de mélange d’ondes entre différents faisceaux lumineux constituent l’une des pierres angulaires du domaine de l’optique non linéaire, qui s’est fermement établi depuis la généralisation des lasers. Dans un matériau approprié, comme certains cristaux, deux faisceaux laser peuvent “sentir la présence de l’autre”. Dans ce processus, l’énergie et la quantité de mouvement peuvent être échangées, ce qui donne lieu à des faisceaux laser supplémentaires sortant de la zone d’interaction dans des directions différentes et à des fréquences différentes, ce qui se traduit dans le domaine spectral visible par des couleurs différentes. Ces effets sont couramment utilisés pour concevoir et réaliser de nouvelles sources de lumière laser.
Tout aussi importante, l’analyse des faisceaux lumineux émergents dans les phénomènes de mélange d’ondes donne un aperçu de la nature du matériau dans lequel le processus de mélange d’ondes se produit. Une telle spectroscopie basée sur le mélange d’ondes permet aux chercheurs de comprendre les subtilités de la structure électronique d’un spécimen et la façon dont la lumière peut exciter et interagir avec le matériau. Jusqu’à présent, cependant, ces approches n’ont guère été utilisées en dehors de la gamme spectrale visible ou infrarouge.
Une équipe de chercheurs du Max Born Institute (MBI) de Berlin et du Deutsches Elektronen-Synchrotron (DESY), Hamburg, has now observed a new kind of such wave mixing process involving soft x-rays. Overlapping ultrashort pulses of soft x-rays and infrared radiation in a single crystal of lithium fluoride (LiF), they see how energy from two infrared photons is transferred to or from the x-ray photon, changing the x-ray “color” in a so-called third-order nonlinear process. Not only do they observe this particular process with x-rays for the first time, they were also able to map out its efficiency when changing the color of the incoming x-rays.
It turns out that the mixing signals are only detectable when the process involves an inner-shell electron from a lithium atom being promoted into a state where this electron is tightly bound to the vacancy it left behind – a state known as exciton. Furthermore, comparison with theory shows that an otherwise “optically forbidden” transition of an inner-shell electron contributes to the wave mixing process.
Via analysis of this resonant four-wave mixing process, the researchers get a detailed picture of where the optically excited electron travels in its very short lifetime. “Only if the excited electron is localized in the immediate vicinity of the hole it has left behind do we observe the four-wave mixing signal,” says Robin Engel, a PhD student involved in the work, “and because we have used a specific color of x-rays, we know that this hole is very close to the atomic nucleus of the lithium atom.”
Due to the ability of x-rays to excite inner shell electrons selectively at the different atomic species in a material, the demonstrated approach allows researchers to track electrons moving around in molecules or solids after they have been stimulated by an ultrafast laser pulse. Exactly such processes – electrons moving towards different atoms after having been excited by light – are crucial steps in photochemical reactions or applications such as light harvesting, e.g., via photovoltaics or direct solar fuel generation.
“As our wave-mixing spectroscopy approach can be scaled to much higher photon energies at x-ray lasers, many different atoms of the periodic table can be selectively excited. In this way we expect that it will be possible to track the transient presence of electrons at many different atoms of a more complex material, giving new insight into these important processes,” explains Daniel Schick, researcher at MBI.
Reference: “Probing electron and hole colocalization by resonant four-wave mixing spectroscopy in the extreme ultraviolet” 20 May 2022, Science Advances.
DOI: 10.1126/sciadv.abn5127
